Se você estiver usando App iCloud para Windows (versão 10), vcê pode remover arquivos e pastas baixados do iCloud Drive do computador para liberear espaço.
No computador com Windows, abra o Explorador de Arquivos e clique em iCloud Drive na barra lateral.
Clique com o botão direito do mouse em um arquivo que você baixou para o computador. Você também pode selecionar uma pasta com algum conteúdo baixado.
Você pode ver o status do download de um arquivo ou pasta na coluna Status do Explorador de Arquivos. Consulte Visualizar o status de download e compartilhamento de arquivo no iCloud para Windows para obter uma lista dos ícones e o que eles significam.
No menu de atalho, selecione "Liberar espaço".
Assim que o arquivo ou pasta tiver sido removido, você verá 
na coluna Status do Explorador de Arquivos. O item ainda estará armazenado no iCloud Drive, mas não será mais baixado para o computador.
Nota: Se o arquivo ou pasta tiver sido fixado, ele será desafixado.
Você também pode permitir que o Windows gerencie automaticamente o armazenamento de arquivos. Consulte o artigo de suporte do Windows Liberar espaço em disco no Windows 10 e localize a seção “Liberar espaço com o Sensor de Armazenamento”.